Herstellung von brennbaren Brennstoffen und Kohlenstoffnanoröhren aus Kunststoffabfällen mithilfe einer in

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 9057 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Diese Studie führte eine In-situ-Mikrowellenpyrolyse von Kunststoffabfällen zu Wasserstoff, flüssigem Kraftstoff und Kohlenstoffnanoröhren in Gegenwart des Zeolith Socony Mobil ZSM-5-Katalysators durch. Bei der vorgestellten Mikrowellenpyrolyse von Kunststoffen wurde Aktivkohle als Wärmespeicher eingesetzt. Die Mikrowellenleistung von 1 kW wurde eingesetzt, um Abfälle aus hochdichtem Polyethylen (HDPE) und Polypropylen (PP) bei moderaten Temperaturen von 400–450 °C zu zersetzen. Der Einfluss der Kunststoffzusammensetzung, der Katalysatorbeladung und des Kunststofftyps auf flüssige, gasförmige und feste Kohlenstoffprodukte wurde quantifiziert. Diese In-situ-CMP-Reaktion führte zu schweren Kohlenwasserstoffen, Wasserstoffgas und Kohlenstoffnanoröhren als festem Rückstand. Dabei war eine relativ bessere Wasserstoffausbeute von 129,6 mmol/g als grüner Kraftstoff möglich. Die FTIR- und Gaschromatographieanalyse ergab, dass das flüssige Produkt aus Kohlenwasserstoffen der C13+-Fraktion wie Alkanen, Alkanen und Aromaten bestand. TEM-Aufnahmen zeigten eine röhrenförmige Strukturmorphologie des festen Rückstands, die bei der Röntgenbeugungsanalyse als Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) identifiziert wurde. Der Außendurchmesser von CNTs lag zwischen 30 und 93 nm bei HDPE, 25–93 nm bei PP und 30–54 nm bei HDPE-PP-Mischungen. Der vorgestellte CMP-Prozess benötigte nur 2–4 Minuten, um den Kunststoffrohstoff vollständig in wertvolle Produkte zu pyrolysieren, ohne dass Polymerrückstände zurückblieben.

Kunststoffprodukte sind in unserem täglichen Leben allgegenwärtig. Aufgrund ihrer geringen Kosten, Korrosionsbeständigkeit, Flexibilität, Haltbarkeit und ihres geringen Gewichts werden sie in einer Vielzahl von Wirtschaftsbereichen eingesetzt, darunter im Wohn-, Landwirtschafts-, Automobil-, Gewerbe-, Medizin-, Verpackungsmaterial-, Spielzeug-, Abbruch- und Elektrobereich. Polyethylen hoher Dichte (HDPE), Polyethylenterephthalat (PET), Polyethylen niedriger Dichte (LDPE), Polyvinylchlorid (PVC) und Polypropylen (PP) gehörten in den letzten Jahren zu den synthetischen Kunststoffpolymeren mit den höchsten Produktionsraten1,2 ,3. Die Verwendung von Kunststoffen nimmt mit der Zunahme der Weltbevölkerung zu. Die groß angelegte Kunststoffproduktion wirft mehrere globale Bedenken auf, darunter eine nicht nachhaltige Produktion, Umweltverschmutzung und schlechte Recyclingprozesse oder -mechanismen2. Die Entsorgung von Kunststoffabfällen ist unerlässlich, um die Umweltverschmutzung auf ein akzeptables Maß zu beschränken. Kunststoffpolymere brauchen Jahrzehnte, um sich zu zersetzen, und haben daher negative Auswirkungen auf die Umwelt. Berichten zufolge ist Kunststoffabfall weltweit der drittgrößte Produzent von Mülldeponien. Aufgrund eines deutlichen Anstiegs der Kunststoffverpackungsindustrie ist die Kunststoffproduktion von 1,5 Millionen Tonnen im Jahr 1950 auf 359 Millionen Tonnen im Jahr 2018 und rund 367 Millionen Tonnen im Jahr 2020 gestiegen. Ungefähr 250 Millionen Tonnen Kunststoffabfälle werden deponiert jährlich auf Mülldeponien landen und direkt in die Atmosphäre gelangen. Ungefähr 10 Millionen Tonnen werden offen in die Ozeane eingeleitet, und bis 2050 könnte ein jährliches Wachstum von 9–13 % an Kunststoffabfällen entstehen3. Kunststoffabfälle können krebserregende Elemente und andere schädliche Verbindungen auf Mülldeponien abgeben und das Grundwasser verunreinigen. Diese giftigen Substanzen verringern auch die Bodenfruchtbarkeit. Auch die Meeresökologie ist durch im Meer schwimmenden Plastikmüll gefährdet. Bei der Verbrennung von Kunststoffabfällen entstehen gefährliche Emissionen, die bei Nutzung als direkte Energiequelle äußerst umweltschädlich sind4,5.

Das Recycling von Kunststoff stellt eine Herausforderung dar, da die Beseitigung vieler Einschränkungen durch Wasserverschmutzung und andere Faktoren sehr kostspielig wäre. Obwohl das Recycling von Kunststoff die Menge an Kunststoffabfällen minimieren könnte, sind konsistentere und wartbarere Methoden erforderlich, um den Kunststoffabfall in flüssiges Öl, Wasserstoffgas und CNTs umzuwandeln5. Die Behandlung von Kunststoffabfällen ist zu einem großen Problem geworden, und Pyrolyse ist ein tertiärer chemischer Prozess, der Kunststoffabfälle schnell in Kohlenstoff- und Wasserstoffbrennstoffe umwandelt, indem langkettige Polymermoleküle in einer sauerstofffreien Umgebung thermisch in kleinere zerlegt werden. Die Faktoren der Pyrolyseprodukte wie Temperatur, Katalysatortyp, Verweilzeit, Druck, Reaktortyp, Partikelgröße und Fluidisierungsgas beeinflussen alle die Menge und Qualität des Produkts. Durch die Anpassung einer Reihe von Parametern ist es möglich, gewünschte wertvolle Gegenstände zu erhalten. Beispielsweise wurde die maximale Flüssigkeit bei der Pyrolyse von LDPE bei 550 °C und PET bei 520 °C erzeugt. Um die gewünschten Produkte zu erzeugen, müssen die Katalysator-Kunststoff-Mischung, die Wärmeumwandlung und die Reaktionseffizienz bei der Reaktorkonstruktion sorgfältig berücksichtigt werden. Die Biomasse und der Kunststoffabfall werden mithilfe von Batch-, kontinuierlichen oder Semi-Batch-Reaktoren, konischen Strahlschichten, Wirbelbetten und anderen ähnlichen Geometrien zersetzt6.

Die Pyrolyse mittels Mikrowellenerwärmung ist eine neuartige und vielversprechende Technik zur Wiederverwertung von Kunststoffabfällen und Biomasse zu Kraftstoff. Der mikrowelleninitiierte Pyrolyseprozess erfordert eine dielektrische Substanz, um Mikrowellen zu absorbieren. Bei der Pyrolyse von Kunststoffen wurde Karonrücken oder Aktivkohle als Mikrowellensuszeptor verwendet, der Mikrowellenenergie in Wärmeenergie umwandelt, indem er die Dipolausrichtung polarer Moleküle ändert. Die langkettigen Kohlenwasserstoffe der Rohstoffe werden durch schnelle Mikrowellenerhitzung mit hoher Produktselektivität in kurzkettige Moleküle zerlegt7. Eine Temperatur im Bereich von 350–650 °C ist erforderlich, um die langkettigen Polymer-/Biomassemoleküle in einer sauerstofffreien Umgebung in Verbindungen mit niedrigem Molekulargewicht aufzulösen, da in einer sauerstofffreien Umgebung keine Verbrennung des Produkts stattfindet. Bei der thermischen Zersetzung von Biomasse entstehen brennbare Gase und Holzkohle. Die meisten Gase können zu einer brennbaren Flüssigkeit namens Pyrolyseöl kondensiert werden, während bei diesem Prozess auch einige permanente Gase wie H2, CO, CO2 und leichte Kohlenwasserstoffe beobachtet werden8. Mikrowellenerwärmung hat im Vergleich zur herkömmlichen Erwärmung viele Vorteile. Diese Methode gewährleistet eine gezielte Erwärmung und eine höhere Effizienz der Energieumwandlung. Daher eignet sich diese Technik am besten für den Abbau von Materialien, die Biomasse, Braunkohle, Holz und Kunststoffabfälle enthalten9. Die katalytische Mikrowellenpyrolyse verbessert außerdem die Polymerumwandlungsrate, die Produktverteilung und die Ausbeute, indem sie die Prozesszeit und die Betriebstemperatur reduziert. Mikrowellenstrahlung zielt auf das Material, indem sie den Kern des Materials erhitzt. Aufgrund ihrer sauren Natur und porösen Struktur haben sich Zeolithe und Metalloxidkatalysatoren als die energiereichsten Katalysatoren erwiesen. Durch Modifizierung der Eigenschaften von Zeolithen können geeignete flüssige und gasförmige Produkte erhalten werden10.

Für die katalytische Pyrolyse ist ein Katalysator erforderlich, um die Reaktion zu beschleunigen und Kunststoffabfälle bei relativ niedrigen Temperaturen in flüssiges Öl umzuwandeln. Es werden verschiedene Arten von Katalysatoren verwendet, beispielsweise Fluid Catalytic Cracking (FCC), Zeolith Socony Mobil-5 (HZSM-5, ZSM-5), natürlicher Zeolith, Cu-Al2O3 und Rotschlamm. Chen et al.11 stellten aus Windelabfällen einen magnetischen Katalysator her, um die Reaktion zur Herstellung von Biodiesel zu katalysieren. Sie berichteten, dass dieser Katalysator im Vergleich zu anderen Katalysatoren hocheffizient, umweltfreundlich und kostengünstig sei. Wang et al.12 leiteten porösen Kohlenstoff aus Kaliumcitrat für Anwendungen zur CO2-Abscheidung und Farbstoffadsorption ab. Bei der Pyrolyse treibt der Katalysator die Crackgeschwindigkeit an, was zu einem schnellen Anstieg der Gasproduktion bei gleichzeitiger Verringerung des flüssigen Öls führt. In dieser Studie wurde die Reaktivität von Zeolithkatalysatoren gegenüber Ausgangsstoffen in MAP untersucht. Im Ex-situ-Verfahren wurde ein katalytischer Festbettreaktor eingesetzt, um die Aktivität des Katalysators zu erhöhen. Die mikrowellenunterstützte Pyrolyse von Douglasie in Gegenwart von ZSM-5 hat aromatische Kohlenwasserstoffe und Kohlenwasserstoffe im Phenolbereich erzeugt13. Die Mikrowellenpyrolyse von HDPE unter Verwendung des ZSM-5-Katalysators ergab eine Ausbeute von 47,4 % an Flüssigkeit und 24,5 % an Wachsen bei 560 °C14,15. Als Reaktion auf diese Erkenntnisse wurde eine In-situ-Mikrowellenpyrolyse von Polyethylen und Polypropylen zu Wasserstoff, flüssigem Kraftstoff und Kohlenstoffnanoröhren in Gegenwart eines Zeolith Socony Mobil ZSM-5-Katalysators durchgeführt.

In den Mikrowellenpyrolyseexperimenten wurden die reinen und gemischten Formen von HDPE- und PP-Abfällen verwendet. Der Kunststoffrohstoff wurde aus Haushaltsplastikflaschen, Shampooflaschen und Lebensmittelbehältern gewonnen. Die Haupteigenschaften und die Zusammensetzung der Kunststoffe und ihrer Mischungen sind in Tabelle 1 aufgeführt. Die Kunststoffe wurden gewaschen, getrocknet und in 5 mm große Stücke geschnitten und in den Pyrolysereaktor eingespeist, wie schematisch in Abb. 1a dargestellt. Der ZSM-5-Katalysator in Analysequalität wurde in einem Chemiegeschäft gekauft und zur Umwandlung von Kohlenwasserstoffen aus Kunststoffabfällen in Kohlenwasserstoffe und Synthesegas im Diesel- und Benzinbereich verwendet. ZSM-5 ist ein mikroporöser, synthetischer 3D-Zeolith, der Aluminiumoxid (Al) und Siliziumoxid (Si) enthält, wobei der Siliziumoxidgehalt deutlich höher ist als der von Aluminiumoxid. Die chemische Zusammensetzung des Katalysators ist: Siliziumoxid – 33 %, Aluminiumoxid – 28 %, Natriumoxid – 17 % und Wasser – 22 %. Bei einem Si/Al-Verhältnis von 40 hatte der Katalysator einen Porendurchmesser von 5 Å, eine Oberfläche von 397 m2/g und ein Porenvolumen von 0,178 cm3/g. Der Katalysator wurde durch 2-stündiges Kalzinieren bei 500 \(^\circ{\rm C}\) aktiviert. Die Aktivkohle fungierte als Wärmeaufnehmer und leitete den Pyrolyseprozess ein, indem sie Mikrowellenenergie in Gegenwart des ZSM-5-Katalysators absorbierte. Der Wärmesuszeptor wandelte Mikrowellenstrahlung in Wärmewellen um und zersetzte den Kunststoffabfall in hochwertige Kohlenwasserstoffe, wie in Abb. 1b erläutert.

(a) Schematische Darstellung des Pyrolyseaufbaus: (1) Mikrowellenreaktor; (2) Wellenleiter; (3) Mikrowellen; (4) Keramikfaserblock; (5) Pyrolysereaktor; (6) Stickstoffgaseinlass; (7) Thermometer; (8) Liebig-Kondensatoren; (9) Ölauffangflaschen; (10) Gasprobenahme; (11) Kühlfallen; (12) Verbindungsrohre. (b) Mechanismus bei der Zerstörung von Kunststoff in flüssigen Kraftstoff und gasförmige Produkte durch katalytische Mikrowellenpyrolyse.

Der katalytische Mikrowellenpyrolyseaufbau wurde aufgebaut, indem der Haushaltsmikrowellenofen in einen Mikrowellenpyrolysereaktor umgewandelt wurde, der mit 1 kW Leistung und Temperaturbereichen von 400 bis 450 ° C arbeitet und Mikrowellen mit einer Frequenz von 2450 MHz aus dem in Abb. 1a gezeigten Wellenleiter liefert. Es gab zwei Thermoelemente: eines zur Überwachung der Dampftemperatur und ein zweites zur Überwachung der Temperatur des Pyrolyseprozesses. Das spätere Thermoelement stand in Kontakt mit dem Einsatzmaterial. Zur Erzeugung von Mikrowellen wurde eine Mikrowellenquelle, bestehend aus Magnetonen, bei 100 °C betrieben. Unter Magneton, das bei 100 °C funktioniert, versteht man die Temperatur des Magnetrons, wenn es Mikrowellen erzeugt, um das Ausgangsmaterial im Temperaturbereich von 400–450 °C zu erhitzen. Die Gerätetemperatur beträgt 100 °C, während die Mikrowellenprozesstemperatur 400–450 °C beträgt. Die fokussierten Mikrowellen pyrolysieren den Kunststoffabfall, indem sie die Dipolausrichtung polarer Moleküle verändern. Der Stickstoff wurde mit einer Durchflussrate von 1,5 l/min in den Reaktorhohlraum gegeben, um die Arbeitsumgebung für den Pyrolyseprozess zu schaffen. Der Keramikfaserblock wurde unter dem Pyrolysereaktor platziert, um den Wärmeverlust zu minimieren. Kondensatoren, Kühlfallen, Ölauffangflaschen und ein Gasanalysator wurden verwendet, um den Pyrolysedampfstrom zu kondensieren und aufrechtzuerhalten und ihn in flüssige und gasförmige Brennstoffe zu trennen. Das flüssige Öl wurde in Kolben gesammelt und das Gas mit einem Gasanalysator analysiert.

Bei diesem katalytischen Mikrowellenpyrolyseverfahren wurden 50 g HDPE und PP in 5 mm große Stücke zerkleinert. Der Kunststoffrohstoff, der ZSM-5-Katalysator und die Aktivkohle wurden im Verhältnis 10:1 direkt in den Pyrolysereaktor eingeleitet. Die Mischung aus Kunststoffabfällen (HDPE und PP), ZSM-5-Katalysator und Aktivkohle reagierte und erzeugte Pyrolysedämpfe, die durch die Kondensationsvorrichtung strömten und sich in wertvolle Produkte trennten. Eine Kühlfalle bestand aus zwei Kondensatoren und einer Wasserkühlpumpe zur Kühlung und Steuerung des flüssigen Ölflusses. Der am Ende des Prozesses erhaltene feste Rückstand wurde zur weiteren Analyse aus dem Reaktor gesammelt. Der feste Rückstand am Ende des Pyrolyseprozesses wurde als mehrwandige CNTs identifiziert. Die Ausbeute an flüssigen Ölprodukten wurde durch Wiegen der Auffangkolben nach dem Pyrolyseprozess berechnet. Die Rückstandsausbeute wurde durch Vergleich der Gewichte des Pyrolysetopfs zu Beginn und am Ende des Pyrolyseprozesses abgeschätzt.

Die Wechselwirkung von Mikrowellen mit Material und die Umwandlung von Mikrowellen in Wärmeenergie zur Zersetzung von Kunststoffabfällen in nützliche Produkte ist in Abb. 2 schematisch dargestellt. Bei der Mikrowellenpyrolyse wird ein dielektrisches Material als Mikrowellenabsorber oder -suszeptor verwendet. Als dielektrische Substanz verwendeten wir Aktivkohle, die die Mikrowellen absorbierte und in Wärmeenergie umwandelte. Bei einer Wechselwirkung zwischen Mikrowellenstrahlung und dielektrischem Material interagiert das elektrische Feld direkt mit den geladenen Teilchen (e-) der Materialien und erzeugt Wärme, die zur Verschiebung geladener Teilchen aus ihren Gleichgewichtspositionen führt4. Es beinhaltet zwei Mechanismen: Dipolpolarisation und Dipolrotation. Bei der Dipolpolarisation neigen die permanenten oder induzierten Dipole der Moleküle dazu, sich in Richtung des oszillierenden elektrischen Feldes auszurichten.

Mechanismus der Wechselwirkung von Mikrowellenstrahlung mit Dielektrikum zur Pyrolyse von Kunststoffabfällen in Gegenwart eines Na/ZSM-5-Katalysators.

Bei der Dipolrotation drehen sich die polaren Moleküle kontinuierlich hin und her, um den Dipol in einem schwankenden elektrischen Feld auszurichten. Die Neuorientierung zwischen rotierenden Molekülen in beiden Mechanismen führt zu Reibung, die zur Wärmeerzeugung führt5. Die erzeugte Wärme ist hochselektiv und interagiert schnell mit Kunststoffabfällen, wenn Natriumzeolith als Katalysator verwendet wird. Die langkettigen Kohlenwasserstoffe des Kunststoffs wurden gecrackt und in kürzerkettige Kohlenwasserstoffe von Aromaten oder Alkenen (Wachs) umgewandelt, wobei Wasserstoffgas als Brennstoff und fester Kohlenstoffrückstand entstand.

Abbildung 3a bietet einen Vergleich der Produktausbeute, die durch thermische und Mikrowellenzerlegung von Kunststoffabfällen erzielt wird. Die Mikrowellenpyrolyse wurde in einer sauerstofffreien Umgebung im Temperaturbereich von 4000–450 °C durchgeführt. Andererseits dauert der thermische Pyrolyseprozess selbst bei höheren Temperaturen mehrere Stunden. Beim Mikrowellenpyrolyseverfahren wurden innerhalb von 24 Minuten bei relativ niedrigeren Temperaturen (400–450 °C) und ohne Sauerstoff hohe Flüssigkeits- und Gasausbeuten erzielt16,17,18,19. Im Vergleich zur thermischen Zersetzung von Kunststoffabfällen verringerte sich bei der Mikrowellenpyrolyse auch die Ausbeute an fester Kohle. Etwa 85–95 % der Rohstoffe wurden erfolgreich in wertvolle Produkte umgewandelt. Im Mikrowellenpyrolyseverfahren. Die gewünschten Produkte können durch Manipulation der Pyrolyseparameter, dh Verweilzeit, Katalysatortyp, Temperatur und Verhältnis von Einsatzmaterial zu Katalysator, erhalten werden18,19. Abbildung 3b zeigt die Auswirkung des Kunststofftyps auf die Produktausbeute bei einer Temperatur von 450 °C in Gegenwart eines Na/ZSM-5-Katalysators. Die Grafik zeigt, dass die Ausbeute an flüssigem Öl, gewonnen aus HDPE, PP und einer Mischung (HDPE-PP), etwa 56 %, 48 % bzw. 42 % betrug. Ebenso betrug der Gasanteil, der aus diesen Kunststoffabfällen entstand, etwa 24 %, 40 % bzw. 42 %. Der aus HDPE und der Mischung erhaltene Kohlerückstand war im Vergleich zu PP20 maximal. Das Gas enthielt eine hohe Konzentration an Wasserstoff und eine gewisse Konzentration anderer Gase wie Methan, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid. Verschiedene Arten von Katalysatoren werden verwendet, um die Zusammensetzung und Verteilung von Pyrolyseprodukten wie Gaskraftstoff und flüssigem Öl zu verbessern. Das Vorhandensein von Katalysatoren beeinflusst auch die Pyrolysetemperatur. Der Katalysator beschleunigt die Reaktion und wandelt Kunststoffabfälle in wertvolle Produkte um21.

(a) Ein Vergleich der Produktausbeute, die durch thermische und Mikrowellenpyrolysemethoden erhalten wurde, (b) Einfluss des Kunststofftyps auf die Produktausbeute in Gegenwart eines Na/ZSM-5-Katalysators bei 450 \(^\circ{\rm C}\) , (c) Time-on-Stream-Bewertung der Produktausbeute aus HDPE, (d) PP und (e) HDPE-PP.

Abbildung 3c–e zeigt die Produktausbeuteverteilung und -zusammensetzung aus HDPE, PP und Mischung (HDPE-PP) im Zeitverlauf. Um die Wirkung des Katalysators auf die Produktverteilung zu untersuchen, wurde das Ausgangsmaterial im Verhältnis 10:1 mit dem Katalysator in einem Mikrowellenreaktor bei einer Temperatur von 450 °C pyrolysiert. Die Time-on-Stream-Entwicklung der Produktverteilung in 4 Minuten wurde während des Prozesses in 3 Schritte unterteilt. Im ersten Schritt stieg die Ausbeute an Gas (Dämpfen), die im Prozess erzeugt wurde, von 80 auf 88 %, der Feststoffrückstand von 10 auf 15 %, während eine vernachlässigbare Menge an flüssigem Öl beobachtet wurde. Im 2. Schritt verringerte sich die Gasausbeute von 88 auf 50 %, der Kohlerückstand (Wachse) stieg von 30 auf 40 % und der Anteil an flüssigem Öl stieg leicht an. Im dritten Schritt näherten sich die Flüssigöl- und Gasausbeuten 48 % bzw. 24 % und die Feststoffkohle verringerte sich auf 15 %, im Gegensatz zu anderen Phasen der Laufzeitbewertung der Produktausbeute14,22.

Tabelle 2 zeigt den Einfluss verschiedener Pyrolyseparameter auf die Ausbeute an flüssigem Öl, Gas und festen Rückständen. HDPE wird zu 80 % in wertvolle Produkte umgewandelt, während die Umwandlung von PP und HDPE-PP-Mischung 88 % bzw. 84 % betrug. Die Umwandlung von Rohstoffen in nützliche Produkte wurde mithilfe von Gl. geschätzt. (1). In ähnlicher Weise wurden Flüssigkeits-, Gas-, Kohleausbeute und Energierückführung in Form von flüssigem Öl unter Verwendung der Gleichungen berechnet. (2–7)23,24,25.

In dieser Gleichung ist M die Masse des Kunststoffs (g), M1 die Flüssigkeitsmasse (g), M2 der feste Rückstand (g), V1 das Volumen des flüssigen Öls in ml und \(\rho\) die Dichte von flüssiges Öl (g/cm3).

Der HHV eines Brennstoffs ist die Energiemenge, die von einer bestimmten Menge an Ausgangsmaterial bei der Anfangstemperatur nach der Zersetzung freigesetzt wird. Der HHV von Öl aus der Pyrolyse von Kunststoffabfällen wurde in Abhängigkeit von der Elementaranalyse mithilfe der folgenden Gleichung berechnet14:

In dieser Gleichung ist O = Sauerstoff, H = Wasserstoff, C = Kohlenstoff, S = Schwefel und N = Stickstoff.

Abbildung 4a zeigt den Volumenprozentsatz von H2, CH3, CO und CO2, die bei der katalytischen Mikrowellenpyrolyse von HDPE, PP und ihrer Mischung (HDPE-PP) entstehen. Die H2-, CH3- und CO-Zusammensetzung von HDPE, PP und HDPE-PP betrug etwa 78–81 %, 6–8 % bzw. 7–8 %. Abbildung 4b zeigt die Verteilung der Wasserstoffgasausbeute (mmol/g), die sich aus HDPE, PP und deren Mischung über mehrere aufeinanderfolgende Zyklen in jedem Experiment entwickelt. Bei der HDPE-Zersetzung wurde im dritten Zyklus im Gegensatz zu anderen Zyklen das höchste Wasserstoffgas entwickelt, typischerweise zwischen 91,7 und 126,9 mmol/g. Bei der PP-Pyrolyse wurde die maximale Menge an Wasserstoffgas im 4. Zyklus im Bereich von 66,9–101,1 mmol/g beobachtet. Bei der Mikrowellenpyrolyse von HDPE-PP wurde die maximale Wasserstoffgaszusammensetzung im 3. Zyklus im Bereich von 88,8–107,6 mmol/g ermittelt. Die höchste Wasserstoffgaseffizienz wurde bei der Mikrowellenpyrolyse von HDPE, PP und HDPE-PP bei 450 °C gemessen (Abb. 4c). Das maximale Wasserstoffgas, das sich während des Pyrolyseprozesses aus HDPE entwickelte, betrug 126,9 mmol/g, während bei der PP- und HDPE-PP-Pyrolyse das entwickelte Gas 101,1 mmol/g bzw. 107,6 mmol/g betrug.

(a) Unterschiedliche Gaszusammensetzungen von H2, CH3, CO und CO2 je nach Kunststofftyp, (b) Wasserstoffgaseffizienz (mmol/g) für jeden Versuchszyklus für verschiedene Kunststoffabfälle und (c) höchste Gasausbeuteeffizienz bei verschiedenen Kunststoffabfälle bei 450 °C.

Die Sonde eines Gasanalysators wurde in den Mikrowellenreaktor eingeführt, um alle 30 s des Pyrolyseprozesses die Gaseffizienz zu überprüfen26. Der Gasanalysator wurde verwendet, um das Volumen und die Zusammensetzung von Gasen zu berechnen, woraus die Massen jedes Gases berechnet werden können. Die folgenden Gleichungen: (8–10) Berechnen Sie die Ausbeute des gewonnenen Gases. Die H2-Ausbeute wird berechnet, indem die Anzahl der Mol H2 durch die Gesamtmasse des verwendeten Kunststoffs dividiert wird. Die Effizienz von H2 wurde bestimmt, indem die in allen Gasen vorhandene H2-Masse durch die theoretische Menge an im Kunststoff enthaltenem H2 dividiert wurde27.

Dabei ist mp die Masse des Kunststoffabfalls, mg die Gasmenge, mH2 die Mole Wasserstoff, mgH die gesamte im gasförmigen Produkt vorhandene Wasserstoffmasse und mTh die theoretische im Kunststoff vorhandene Wasserstoffmasse. Tabelle 3 zeigt die Gaszusammensetzung (Vol.-%), die bei der Mikrowellenpyrolyse von HDPE, PP und einer Mischung (HDPE-PP) mit einem Verhältnis von Ausgangsmaterial zu Katalysator von 10:1 bei 450 °C entsteht. Das bei diesem Prozess entstehende Gas enthielt hauptsächlich einen hohen Anteil an H2 sowie eine gewisse Menge an CH3, CO, CO2 und anderen Verunreinigungen.

TGA ist eine Analysetechnik zur Bestimmung der thermischen Stabilität eines Materials sowie der Menge an flüchtigen Chemikalien, die in der zu untersuchenden Probe vorhanden sind. Abbildung 5a zeigt TGA-Kurven von HDPE-, PP- und HDPE-PP-Rohstoffen im Bereich von 100–800 °C. Da der Struktur des Kunststoffmaterials inhärentes Wasser fehlt, erfolgt der thermische Abbau bei höheren Temperaturen und nimmt weniger Zeit in Anspruch28. Steigt die Temperatur der Kunststoffmischung von 100 auf 300 °C, schmilzt das Material zunächst und die im Kunststoff vorhandene Feuchtigkeit trocknet, ein weiterer Temperaturanstieg von 320 auf 540 °C führt jedoch zum Aufbrechen der chemischen Bindungen. Aufgrund der Ähnlichkeit der chemischen Bindungen in den Molekülstrukturen von HPDE und PP zeigte der Abbau von HDPE-PP nur einen Peak im Temperaturbereich von 300–450 °C.

(a) Thermogravimetrische Kurven verschiedener Kunststoffabfälle, (b) FTIR von Öl, das durch Mikrowellenpyrolyse verschiedener Kunststoffabfälle gewonnen wird, und (c) Röntgenbeugungsspektren fester Rückstände in Form von CNTs.

Anstatt zu verbrennen, findet der aktive Mikrowellenpyrolyseprozess statt, wenn die Probe in einer Stickstoffumgebung ohne Luft erhitzt wird. Dadurch würde die TGA-Testumgebung genau der eines Pyrolysereaktors ähneln. Der thermische Abbau beginnt bei allen Proben mit zunehmender Steigung. Die Steigung des Diagramms nimmt nach dem Durchlaufen eines Extremwerts ab und wird schließlich horizontal, wo die Kohleproduktion stattfindet29. Die TGA-Profile wurden im Temperaturbereich von 100–800 °C hergestellt. Es wurde festgestellt, dass gemischter Kunststoffabfall schneller abgebaut wird als getrennter Kunststoff, was zu einem synergistischen Effekt führt. Der Kunststoffabbau begann nach 300 °C und nach 600 °C wurde kein Abbau oder Gewichtsverlust beobachtet. Eventuelle Gewichtsveränderungen bei Temperaturen unter 300 °C, auch Anfangstemperatur genannt, waren auf den Entzug von Feuchtigkeit oder das Trocknen der Probe zurückzuführen. Im Bereich von 300 bis 600 °C wurde flüchtiges Material gefunden. Der Rückstand bleibt nach 600 °C unverändert.

Die CNTs aus PP-Abfällen bestanden aus mehreren Komponenten mit Abbautemperaturen im Bereich von 400–550 °C. Jedes Polymer zeigte einen einphasigen Zerfall in CNTs, der durch einen einzelnen Peak dargestellt wurde. Die TGA-Kurve zeigte, dass der Abbau von HDPE bei Temperaturen nahe 350 °C begann und schließlich bei einer hohen Temperatur von 600 °C abgebaut wurde. HDPE hat eine sehr lineare Struktur. PP besteht aus sich wiederholenden Einheiten, die als Seitenkette Methylgruppen an einer Kernkohlenstoffkette aufweisen. Infolgedessen war die PP-Abbautemperatur niedriger als die HDPE-Abbautemperatur30. Die TGA-Kurve für eine Mischung aus HDPE und PP zeigte eine stark lineare Abbaukurve. Tabelle 4 gibt den anfänglichen Gewichtsverlust und die Oxidationstemperatur verschiedener Kunststoffabfälle an, die mit der Mikrowellenpyrolysemethode pyrolysiert wurden.

FTIR-Spektren und chemische Verbindungen mit funktionellen Kohlenwasserstoffgruppen in Öl, das aus der katalytischen Pyrolyse von HDPE, PP und HDPE-PP gewonnen wird, sind in Abb. 5b dargestellt. FTIR-Spektren zeigten typischerweise ähnliche Ergebnisse für Öle, die aus verschiedenen Kunststoffabfällen gewonnen wurden, mit leicht unterschiedlichen Peakintensitäten. Die Klassifizierung chemischer Verbindungen und funktioneller Gruppen von Ölprodukten ist in Tabelle 5 aufgeführt. Die FTIR-Peaks im Bereich von 3000 bis 2840 cm-1 zeigten hohe Intensitäten, die asymmetrischen C-H-Streckungsbanden entsprechen. Diese Banden zeigten das Vorhandensein von Alkanen in den Kohlenwasserstoffen von Ölen. Die FTIR-Peaks im Bereich von 1683–1286 cm-1 repräsentieren die C-O- und C-H-Streckschwingung von Alkenen oder aromatischen Ringen in der Probe. Die Peaks im Bereich von 970–897 cm-1 zeigten C-H-Biegeschwingungen und Fingerabdrücke von Alkenen. Die im Bereich von 800–690 cm-1 beobachteten Absorptionspeaks zeigten einringige aromatische Verbindungen. Diese Peaks bestätigten eine C-H-Biegung außerhalb der Ebene in den Ölverbindungen31,32. Die gewonnenen Öle waren reich an Alkanen und Alkenen wie aliphatischen Kohlenwasserstoffen. Sie enthielten auch eine kleine Menge einringiger aromatischer Kohlenwasserstoffe, Ketone und Aldehyde. FTIR-Spektren von flüssigem Kraftstoff wurden auch mit Kohlenwasserstoffen im Diesel- und Schwerbenzinbereich verglichen. Die hochintensiven Peaks aliphatischer Verbindungen ähnelten Dieselkraftstoff, der das Potenzial hatte, Kunststoffabfälle durch Mikrowellenpyrolyse in wertvollen schweren flüssigen Kraftstoff (Wachse) umzuwandeln, der durch Hydrierungsverfahren in leichten Dieselkraftstoff umgewandelt werden konnte33,34.

XRD-Muster von CNT-Produkten der Mikrowellenpyrolyse von HDPE-, PP- und HDPE-PP-Rohstoffen sind in Abb. 5c dargestellt. XRD-Peaks bei 2\(\theta\) von 26,1\(^\circ\), 39,3\(^\circ\) und 44,4\(^\circ\) wurden (002), (100) und zugeordnet (101) Beugungsebenen. In allen Proben trat ein scharfer charakteristischer Peak der (002)-Ebene auf, der auf die Graphitstruktur von CNTs hinweist. Die Intensität und FWHM dieses Peaks hängen mit dem interplanaren d-Abstand und den Gitterparametern des Materials zusammen35,36. Der interplanare Raum (d002) vergrößert sich mit der Prozesstemperatur. Der große FWHM-Wert deutete darauf hin, dass CNTs mehr Defekte, Resonanzen und Verzerrungen aufweisen. Die relativen Intensitäten der Beugungspeaks ließen auf die Position der Atome innerhalb einer Elementarzelle schließen, verglichen mit dem intensivsten Peak (002) des XRD-Musters37,38. Der interplanare Raum (d002) des intensiven Peaks (002) zeigte die maximale mikrowellenkatalytische Umwandlung von Kunststoff in CNTs im Vergleich zu den beiden anderen Peaks an39,40. Die relativen Intensitäten der Ebenen von (120) und (202) wurden mit der Intensität des scharfen Peaks (002) verglichen, was auf die Position des Atoms in einer Elementarzelle der hexagonalen Kristallstruktur von CNTs schließen ließ. Der niedrige interplanare d-Abstand (0,34) zeigte eine hohe Kristallstruktur der CNTs. Die Kristallgröße, die relative Intensität und andere von der XRD abhängige Parameter wurden mithilfe des Bragg-Gesetzes und der Scherrer-Gleichung berechnet. Die Ergebnisse der XRD-Analyse sind in Tabelle 6 aufgeführt. Die Verbreiterung der Beugungspeaks in XRD-Mustern wurde analysiert, um die Kristallitgröße von CNTs in der Ebene zu berechnen. Die gekrümmte Wand von CNTs beeinflusst deren Beugungsmuster und damit die Kristallitgröße. Bei diesen Berechnungen wurde die Scherrer-Gleichung zur Beziehung der Kristallkantenlänge zur Peakbreite verwendet:

Dabei ist θ in dieser Gleichung ein Beugungswinkel, λ die Wellenlänge der Beugung, K eine Scherrer-Konstante und Δ(2θ) die Linienverbreiterung aufgrund der Kristallitgröße. Da die Streuwinkel ausreichend klein waren, wurde in diesen Berechnungen die Näherung \(cos\theta \ approx 1\) verwendet. Die Kristallgröße wurde anhand der Peaks (002) und (110) berechnet. Der interplanare Abstand (d002) wurde mithilfe des Braggschen Gesetzes berechnet:

wobei \(\lambda\) die Wellenlänge der Röntgenstrahlen ist, d(Å) der interplanare Abstand.

STEM-Bilder des festen Produkts der katalytischen Pyrolyse von HDPE, PP und HDPE-PP sind in Abb. 6 dargestellt. Da STEM-Bilder nicht so klar sind wie TEM-Bilder, liefern diese Bilder ein grobes Verständnis der inneren Struktur der Nanoröhren. Die STEM-Bilder zeigten mehrwandige Strukturen des CNT-Produkts. Alle CNT-Proben enthielten einige Katalysatorpartikel und restliche Verunreinigungen. Ein signifikantes Wachstum von CNTs während Mikrowellen unterstützte das katalytische Cracken von reinen und gemischten Kunststoffabfällen über dem ZSM-5-Katalysator. Es wurde eine typische hexagonale Morphologie mit einer Klinoptilolithphase aus ZSM-5-Katalysator und eine nadelartige Morphologie mit einer mineralogischen Phase aus CNTs beobachtet. Diese CNTs entsprechen der (002)-Ebene und zeigen eine bessere Kristallinität der Röhrenstruktur41,42. Der Außendurchmesser von CNTs lag zwischen 30 und 93 nm bei HDPE, zwischen 25 und 93 nm bei PP und zwischen 30 und 54 nm bei HDPE-PP-Mischungen.

STEM-Bilder von CNTs, die bei der Pyrolyse von HDPE (a), PP (b) und HDPE-PP (c) entstehen.

Der gemischte Abfall erzeugte den kleinsten Durchmesser an CNTs. Die Strukturen wiesen im Vergleich zu reinem HDPE und PP auch eine stärker entwickelte Form mit einheitlicher Morphologie auf. Auch in CNT-Strukturen aus gemischten Kunststoffabfällen sind die Katalysatorpartikel kleiner und in geringerer Anzahl vorhanden. Da eine große Anzahl verzweigter Ketten in PP die schnelle Zersetzung reiner PP-Moleküle erleichtert, ist es aufgrund des schnellen Aufbrechens der Ketten in PP eine Herausforderung, gut strukturierte CNTs zu züchten. Andererseits wird angenommen, dass die Zersetzung reiner HDPE-Moleküle langsamer erfolgt als bei PP. HDPE enthält unverzweigte Kohlenstoffketten, die eine schnelle Zersetzung erschweren. Auch bei der Zersetzung von reinem HDPE entsteht ein komplexerer Rückstand als bei reinem PP. Daher weisen aus HDPE hergestellte CNTs aufgrund des geringen Graphitisierungsgrads mehr Defekte und eine rauere Oberflächenmorphologie auf. Da die HDPE-PP-Mischung eine gute Mischung aus unverzweigten und verzweigten Kohlenstoffketten aufweist, zersetzt sie sich mit mäßiger Geschwindigkeit, was zur Bildung gut strukturierter Nanoröhren führt. Die aus reinen Kunststoffabfällen hergestellten CNT-Strukturen enthielten eine große Anzahl agglomerierter Katalysatorpartikel und amorphen Kohlenstoff43. Die eingeschlossenen Verunreinigungen und Katalysatorpartikel sind in den STEM-Bildern in Abb. 6 deutlich zu erkennen. Wang et al.44 führten eine katalytische Pyrolyse von Kunststoffabfällen zur Produktion von wertvollem Kohlenstoff durch, um Abfallmaterialien in Energie und wertvolle Materialien umzuwandeln. Sie testeten Ni/Cordierit-, Fe/Cordierit- und Ni-Mg/Cordierit-Katalysatoren zur Pyrolyse von Polypropylen-Kunststoff. Der Ni/Cordierit-Katalysator führt zu der höchsten Ausbeute an filamentösem Kohlenstoff von 93 %. Die starke Metall-Träger-Wechselwirkung im Inneren des Ni-Mg-basierten Katalysators hemmte das CNT-Wachstum, was zu CNTs mit kürzerer Länge und größerem Durchmesser (ca. 30–50 nm) führte. Die meisten Röhren wurden in unregelmäßiger zylindrischer Form gefunden.

Die chemische Zusammensetzung und die Hauptbestandteile flüssiger Produkte der Mikrowellenpyrolyse von HDPE, PP und HDPE-PP wurden mittels gaschromatographischer Analyse identifiziert. Das flüssige Produkt wurde zunächst in Methanol gelöst, um seine chemische Zusammensetzung zu bestimmen. Ein typisches GC-MS-Profil der Zusammensetzung des flüssigen Produkts ist in Abb. 7 dargestellt. Dieses typische zeitbasierte GC-Profil veranschaulicht die zeitabhängige Zusammensetzung des flüssigen Produkts. Tabelle 7 listet die chemischen Verbindungen im flüssigen Produkt mit ihrer chemischen Formel, ihrem chemischen Gewicht und ihrer Konzentration auf. Es wird veranschaulicht, dass die Menge an aromatischen Kohlenwasserstoffen nach 30 Minuten Laufzeit von 53,7 auf 0,3 % abnahm und die Menge an normalen aliphatischen Kohlenwasserstoffen von 3,1 auf 24,8 % anstieg. Dementsprechend sanken die Benzinanteile (C5–C12) von 84,1 auf 52,9 %45. Tabelle 7 zeigt deutlich die Veränderungen der Wachsausbeute, des N-Alkengehalts, des Aromatengehalts und der Benzinfraktionen am Ende der Verarbeitung. Fast 56,31 % dieser Chemikalien sind Alkane, 29,71 % Alkene und 13,98 % Alkohol. Durch das Aufbrechen der CC-Bindung des Vorläufers entstehen Alkane. In ähnlicher Weise wird die Alkenproduktion auf den Abbau von C-H- und C-C-Bindungen zurückgeführt. Es enthielt C6–C12- und schwere Kohlenwasserstoffe im Benzinbereich mit C13+-Fraktionen46.

Ein typisches GC-MS-Profil eines flüssigen Produkts, das bei der Mikrowellenpyrolyse von Kunststoffabfällen entsteht.

Hinsichtlich der chemischen Zusammensetzung waren die durch Mikrowellenpyrolyse gewonnenen Produkte den durch thermische Pyrolyse gewonnenen Produkten bemerkenswert ähnlich. Bei der Mikrowellenpyrolyse von Kunststoff wurde eine Verringerung der katalytischen Aktivität von ZSM-5 festgestellt; Insbesondere wurde beurteilt, dass die katalytische Aktivität nach 30 Minuten verringert war. Die katalytische Pyrolyse ergab eine höhere Flüssigkeitsausbeute von 48,9 % im Vergleich zu 40,2 % bei der thermischen Pyrolyse. Ebenso wurde sehr wenig Wachs (1,2 %) gefunden, verglichen mit 15,7 % Wachs aus der thermischen Pyrolyse47,48. Der Aromatenanteil des flüssigen Produkts lag mit 45 % deutlich über dem Aromatenanteil der thermischen Pyrolyse, der bei 18,6 % lag. In ähnlicher Weise ergab die Mikrowellenpyrolyse eine bessere Ausbeute an isomerisierten Aliphaten (24,6 %) im Vergleich zu 10,4 % bei der thermischen Pyrolyse und C5–C12-Benzinfraktionen von 73,5 % im Vergleich zu 54,3 % bei der thermischen Pyrolyse. Allerdings war der n-Alkengehalt bei der Mikrowellenpyrolyse viel niedriger als bei der thermischen Pyrolyse (12,8 vs. 44,0 %). Dies steht im Einklang mit der bekannten katalytischen Aktivität des Katalysators beim Cracken, Aromatisieren und Isomerisieren aufgrund seiner ausgewogenen Mischung aus Säuregehalt, mikroporöser Struktur und Formselektivität49,50. Die grafische Darstellung der Flächenkonzentration von Kohlenwasserstoffen ist in Abb. 8 dargestellt.

Grafische Darstellung der Ölbestandteile aus der Mikrowellenpyrolyse von Kunststoff: (a) HDPE, (b) PP und (c) HDPE-PP.

Polypropylen und hochdichtes Polyethylen wurden durch in-situ-katalytische Mikrowellenpyrolyse unter Verwendung eines ZSM-5-Katalysators zersetzt. Die Aktivkohle wurde verwendet, um Mikrowellen zu absorbieren und dann Wärme an den Kunststoff abzugeben, der ihn in flüssige und feste Produkte pyrolysiert. Dieses Verfahren zielte darauf ab, flüssigen Kraftstoff im Benzinbereich, Wasserstoffgas und feste Rückstände als CNTs zu synthetisieren. Die höchste Effizienz von Wasserstoffgas (126,9 mmol/g) wurde mit einem Gasanalysator analysiert. Die TGA-Analyse von Kunststoffabfällen aus HDPE, PP und Mischungen aus HDPE und PP zeigte den thermischen Abbau von Kunststoff zu festen Rückständen bei Temperaturen im Bereich von 3400 bis 650 °C. Der Außendurchmesser von CNTs lag zwischen 30 und 93 nm bei HDPE, zwischen 25 und 93 nm bei PP und zwischen 30 und 54 nm bei HDPE-PP-Mischungen. Der gemischte Abfall erzeugte die CNTs mit dem kleinsten Durchmesser. Die Strukturen waren außerdem stärker entwickelt und hatten eine einheitliche Morphologie als reines HDPE und PP. Auch in CNT-Strukturen aus gemischten Kunststoffabfällen sind die Katalysatorpartikel kleiner und in geringerer Anzahl vorhanden. FTIR-Profile von flüssigen Produkten der Pyrolyse von PP, HDPE und Mischungen aus PP und HDPE zeigten, dass flüssiges Öl Kohlenwasserstoffe mit C-H-Biegung von Alkanen, Alkenen bzw. Alkylgruppen enthielt. Die gaschromatographische Analyse von flüssigem Kraftstoff ergab, dass Ölkraftstoff Kohlenwasserstofffraktionen im Benzinbereich von C6–C12 und schwere Kohlenwasserstofffraktionen von C13+ enthielt. Die Röntgenbeugungsanalyse von aus Kunststoffabfällen synthetisierten CNTs zeigte, dass die hohe Intensität und der geringere FWHM-Wert der CNTs beim (002)-Beugungspeak im Vergleich zu anderen Beugungspeaks und Intensitäten eine hexagonalere Kristallstruktur aufweisen. Die STEM-Analyse von CNTs veranschaulichte röhrenförmige Strukturmorphologien von Kohlenstoffnanoröhren, die aus pyrolysiertem Kunststoffabfall synthetisiert wurden.

Die in diesem Artikel gemeldeten Daten sind auf begründete Anfrage bei den entsprechenden Autoren erhältlich.

Papari, S., Bamdad, H. & Berruti, F. Pyrolytische Umwandlung von Kunststoffabfällen in Mehrwertprodukte und Kraftstoffe: Ein Rückblick. Materialien 14(10), 2586 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Gong, J., Chen, X. & Tang, T. Jüngste Fortschritte bei der kontrollierten Karbonisierung von (Abfall-)Polymeren. Prog. Polym. Wissenschaft. 94, 1–32 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Ramzan, F. et al. Einstufige Mikrowellen unterstützten die katalytische Umwandlung von Kunststoffabfällen in wertvollen Kraftstoff und Kohlenstoffnanoröhren. Thermochim. Acta 715, 179294 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Jia, M. et al. Upcycling von Polyethylenabfall zu Kohlenstoffnanomaterial mithilfe einer Kohlenstoff-auf-Kohlenstoff-Strategie. Makromol. Schnelle Kommuni. 43, 2100835 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Elordi, G. et al. Katalytische Pyrolyse von HDPE im kontinuierlichen Betrieb an Zeolithkatalysatoren in einem konischen Strahlschichtreaktor. J. Anal. Appl. Pyrol. 85(1–2), 345–351 (2009).

Artikel CAS Google Scholar

Miandad, R., Barakat, MA, Aburiazaiza, AS, Rehan, M. & Nizami, AS Katalytische Pyrolyse von Kunststoffabfällen: Eine Übersicht. Prozesssicher. Umgebung. Prot. 102, 822–838 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Zaker, A., Chen, Z., Wang, X. & Zhang, Q. Mikrowellenunterstützte Pyrolyse von Klärschlamm: Eine Übersicht. Kraftstoffprozess. Technol. 187, 84–104 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Miandad, R. et al. Durch katalytische Pyrolyse mit natürlichen und synthetischen Zeolithkatalysatoren wird aus Plastikmüll flüssiges Öl. Abfallmanagement. 69, 66–78 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Undri, A., Meini, S., Rosi, L., Frediani, M. & Frediani, P. Mikrowellenpyrolyse von Polymermaterialien: Altreifenbehandlung und Charakterisierung der Mehrwertprodukte. J. Anal. Appl. Pyrol. 103, 149–158 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Arshad, H., Sulaiman, SA, Hussain, Z., Naz, Y. & Basrawi, F. (2017). Mikrowellenunterstützte Pyrolyse von Kunststoffabfällen zur Herstellung von Kraftstoffen: Ein Rückblick. Im MATEC Web of Conferences (Bd. 131, S. 02005). EDV-Wissenschaften.

Chen, H., Xia, W. & Wang, S. Biodieselproduktion aus Altspeiseöl unter Verwendung eines heterogenen Magnetkatalysators aus Altwindeln. Braz. J. Chem. Ing. https://doi.org/10.1007/s43153-022-00257-z (2022).

Artikel Google Scholar

Wang, S. et al. Aus Kaliumcitrat gewonnener poröser Kohlenstoff mit hoher CO2-Abscheidung und Kongorot-Adsorptionsleistung. Umgebung. Wissenschaft. EUR. 35, 1–13 (2023).

Artikel Google Scholar

Panda, AK, Singh, RK & Mishra, DK Thermolyse von Kunststoffabfällen zu flüssigem Kraftstoff: Eine geeignete Methode für die Kunststoffabfallbewirtschaftung und Herstellung von Mehrwertprodukten – eine weltweite Perspektive. Erneuern. Aufrechterhalten. Energy Rev. 14(1), 233–248 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Zhou, N. et al. Katalytische Pyrolyse von Kunststoffabfällen in einem kontinuierlichen mikrowellenunterstützten Pyrolysesystem zur Kraftstoffproduktion. Chem. Ing. J. 418, 129412 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Li, K. et al. Tone mit Fe-, Ti-, Zr- und Al-Säulen für die effiziente katalytische Pyrolyse von Mischkunststoffen. Chem. Ing. J. 317, 800–809 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Russell, AD, Antreou, EI, Lam, SS, Ludlow-Palafox, C. & Chase, HA Mikrowellenunterstützte Pyrolyse von HDPE unter Verwendung eines Aktivkohlebetts. RSC Adv. 2(17), 6756–6760 (2012).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Mahari, WAW et al. Herstellung von flüssigem Brennstoff mit Mehrwert durch Mikrowellen-Copyrolyse von gebrauchtem Frittieröl und Kunststoffabfällen. Energie 162, 309–317 (2018).

Artikel Google Scholar

Mokhtar, NM, Omar, R. & Idris, A. Mikrowellenpyrolyse zur Umwandlung von Materialien in Energie: Ein kurzer Überblick. Energiequellen Teil A Wiederherstellungsnutzungsumgebung. Effekte 34(22), 2104–2122 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Jie, X. et al. Mikrowellen-initiierter katalytischer Abbau von Kunststoffabfällen in Wasserstoff und hochwertige Kohlenstoffe. Nat. Katal. 3(11), 902–912 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Yu, Y., Yu, J., Sun, B. & Yan, Z. Einfluss von Katalysatortypen auf die mikrowelleninduzierte Pyrolyse von Klärschlamm. J. Anal. Appl. Pyrol. 106, 86–91 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Aboulkas, A. & El Bouadili, A. Thermisches Abbauverhalten von Polyethylen und Polypropylen. Teil I: Kinetik und Mechanismen der Pyrolyse. Energiewandler. Geschäftsführer 51(7), 1363–1369 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Dogu, O. et al. Die Chemie des chemischen Recyclings fester Kunststoffabfälle durch Pyrolyse und Vergasung: Stand der Technik, Herausforderungen und zukünftige Richtungen. Prog. Energieverbrennung. Wissenschaft. 84, 100901 (2021).

Artikel Google Scholar

Arshad, H., Sulaiman, SA, Hussain, Z., Naz, MY & Moni, MNZ Einfluss von Eingangsleistung und Prozesszeit auf die Umwandlung von reinen und gemischten Kunststoffen in Kraftstoffe durch Mikrowellen-Metall-Wechselwirkungspyrolyse. Valorisierung von Abfallbiomasse 12(6), 3443–3457 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Suriapparao, DV & Vinu, R. Ressourcenrückgewinnung aus synthetischen Polymeren durch Mikrowellenpyrolyse unter Verwendung verschiedener Suszeptoren. J. Anal. Appl. Pyrol. 113, 701–712 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Sonawane, YB, Shindikar, MR & Khaladkar, MY Kraftstoff mit hohem Heizwert aus Haushaltsplastikmüll durch katalytische Pyrolyse. Nat. Umgebung. Umweltverschmutzung. Technol. 16(3), 879 (2017).

CAS Google Scholar

Muhyuddin, M., Mustarelli, P. & Santoro, C. Jüngste Fortschritte bei der Umwandlung von Kunststoffabfällen in wertvolle metallfreie Elektrokatalysatoren der Platingruppe für die Sauerstoffreduktionsreaktion. Chemsuschem 14(18), 3785–3800 (2021).

Artikel CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Yao, L. et al. Mikrowellengestützte Zersetzung von Kunststoffabfällen über Fe/FeAl2O4 zur Herstellung von Wasserstoff- und Kohlenstoff-Nanoröhrchen. J. Anal. Appl. Pyroly. 165, 105577 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Singh, RK, Ruj, B., Sadhukhan, AK & Gupta, P. Thermischer Abbau von Kunststoffabfällen unter nicht strömender Atmosphäre: Teil 1: Einfluss von Temperatur, Produktoptimierung und Abbaumechanismus. J. Umgebung. Verwalten. 239, 395–406 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Saeaung, K., Phusunti, N., Phetwarotai, W., Assabumrungrat, S. & Cheirsilp, B. Katalytische Pyrolyse von erdölbasierten und biologisch abbaubaren Kunststoffabfällen zur Gewinnung hochwertiger Chemikalien. Abfallmanagement. 127, 101–111 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Mousavi, SAHS, Sadrameli, SM & Dehaghani, AHS Energierückgewinnung aus hochdichtem Polyethylen-Kunststoff durch Pyrolyse mit Aufwertung des Produkts durch einen neuartigen, aus Nano-MIL-53 (Cu) abgeleiteten Y-Zeolith-Katalysator unter Verwendung der Reaktionsoberflächenmethode. Kraftstoffprozess. Technol. 231, 107257 (2022).

Artikel Google Scholar

Panda, AK Thermokatalytischer Abbau verschiedener Kunststoffe zu Tropfen in flüssigem Kraftstoff unter Verwendung eines Calcium-Bentonit-Katalysators. Int. J. Ind. Chem. 9(2), 167–176 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Undri, A., Rosi, L., Frediani, M. & Frediani, P. Effiziente Entsorgung von Polyolefinabfällen durch mikrowellenunterstützte Pyrolyse. Kraftstoff 116, 662–671 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, W., Shi, S., Zhang, J., Chen, M. & Zhou, X. Co-Pyrolyse von Zeitungsabfällen mit hochdichtem Polyethylen: Synergistischer Effekt und Ölcharakterisierung. Energiewandler. Verwalten. 112, 41–48 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Bajad, GS, Vijayakumar, RP, Gupta, AG, Jagtap, V. & Singh, Y. Produktion von flüssigen Kohlenwasserstoffen, Kohlenstoffnanoröhren und wasserstoffreichen Gasen aus Kunststoffabfällen in einem Mehrkernreaktor. J. Anal. Appl. Pyrol. 125, 83–90 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Aboul-Enein, AA, Arafa, EI, Abdel-Azim, SM & Awadallah, AE Synthese mehrwandiger Kohlenstoffnanoröhren aus Polyethylenabfällen zur Verbesserung des rheologischen Verhaltens von Schmierfetten. Voller. Nanotub. Kohlenstoff-Nanostruktur. 29(1), 46–57 (2021).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Cai, N. et al. Hochwertige Produkte aus der katalytischen Ex-situ-Pyrolyse von Polypropylenabfällen mit eisenbasierten Katalysatoren: Der Einfluss von Trägermaterialien. Abfallmanagement 136, 47–56 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Veksha, A. et al. Verarbeitung flexibler Kunststoffverpackungsabfälle zu Pyrolyseöl und mehrwandigen Kohlenstoffnanoröhren zur elektrokatalytischen Sauerstoffreduktion. J. Hazard. Mater. 387, 121256–121316 (2020).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Liu, J., Jiang, Z., Yu, H. & Tang, T. Katalytische Pyrolyse von Polypropylen zur Synthese von Kohlenstoffnanoröhren und Wasserstoff durch einen zweistufigen Prozess. Polym. Degrad. Stechen. 96(10), 1711–1719 (2011).

Artikel CAS Google Scholar

Xu, G. et al. Selbsterhaltende Kohlenstoffschaum-Mikrowellenplasmaumwandlung von Kohlenwasserstoffabfällen in nützliche Brennstoffe und Chemikalien. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 55(9), 6239–6247 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Jiang, Z., Song, R., Bi, W., Lu, J. & Tang, T. Polypropylen als Kohlenstoffquelle für die Synthese mehrwandiger Kohlenstoff-Nanoröhren durch katalytische Verbrennung. Carbon 45(2), 449–458 (2007).

Artikel CAS Google Scholar

Zhang, J., Du, J., Qian, Y. & Xiong, S. Synthese, Charakterisierung und Eigenschaften von Kohlenstoffnanoröhren-Mikrokugeln aus der Pyrolyse von Polypropylen und maleiertem Polypropylen. Mater. Res. Stier. 45(1), 15–20 (2010).

Artikel Google Scholar

Jesudoss, SK et al. Antikrebsaktivität von hierarchischen ZSM-5-Zeolithen, die aus Abfallmaterialien auf Reisbasis synthetisiert wurden. RSC Adv. 8(1), 481–490 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Cai, N. et al. Pyrolyse-Katalyse verschiedener Kunststoffabfälle über Fe/Al2O3-Katalysator: Hochwertiger Wasserstoff, flüssige Brennstoffe, Kohlenstoff-Nanoröhrchen und mögliche Reaktionsmechanismen. Energiewandler. Verwalten. 229, 113794 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Wang, J., Shen, B., Lan, M., Kang, D. & Wu, C. Herstellung von Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) durch katalytische Pyrolyse von Kunststoffabfällen: Der Einfluss von Katalysator und Reaktionsdruck. Katal. Heute 351, 50–57 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Yousef, S., Eimontas, J., Zakarauskas, K. & Striūgas, N. Eine neue nachhaltige Strategie für die Öl-, CH4- und Aluminiumrückgewinnung aus metallisierten Kunststoffabfällen von Lebensmittelverpackungen mittels katalytischer Pyrolyse über ZSM-5-Zeolithkatalysator. Thermochim. Acta 713, 179223 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Hussein, ZA, Shakor, ZM, Alzuhairi, M. & Al-Sheikh, F. Die Ausbeute an Kohlenwasserstoffen im Benzinbereich aus der Pyrolyse von Kunststoffabfällen. Energiequellen, Teil A Wiederherstellungsnutzungsumgebung. Effekte 44(1), 718–731 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Dierkes, G. et al. Quantifizierung von Mikroplastik in Umweltproben mittels Druckflüssigkeitsextraktion und Pyrolyse-Gaschromatographie. Anal. Bioanal. Chem. 411(26), 6959–6968 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Botas, JA, Serrano, DP, García, A. & Ramos, R. Katalytische Umwandlung von Rapsöl zur Herstellung von Rohchemikalien, Kraftstoffen und Kohlenstoffnanoröhren über Ni-modifiziertes nanokristallines und hierarchisches ZSM-5. Appl. Katal. B 145, 205–215 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Rahman, M. et al. Katalytische Pyrolyse von Einweg-Polyethylenabfällen zur Herstellung von flüssigem Kohlenwasserstoff unter Verwendung eines modifizierten Bentonitkatalysators. EUR. J. Inorg. Chem. 2022(34), e202200409 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Madhu, P. et al. Herstellung und Charakterisierung von maximal flüssigen Ölprodukten durch Einzel- und Copyrolyse von gepresstem Neemölkuchen und Abfall-Thermocol-Gemisch. Adv. Polym. Technol. 2022, 1–11 (2022).

Artikel Google Scholar

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Die Autoren danken dem Dekanat für wissenschaftliche Forschung der Najran-Universität für die Unterstützung. Königreich Saudi-Arabien, für die Finanzierung dieser Arbeit im Rahmen der Fördercodenummer „National Research Priorities and Najran Area“ (NU/NRP/SERC/12/2).

Der APC der Zeitschrift wurde von der Uniwersytet Rolniczy im bezahlt. H. Kołłątaja in Krakau, al. Mickiewicza 21, 31–120 Krakau, Polen (NIP 675 000 21 18).

Abteilung für Elektrotechnik, College of Engineering, Najran University Saudi-Arabien, Najran, 61441, Saudi-Arabien

Muhammad Irfan & Saifur Rahman

Fachbereich Physik, Universität für Landwirtschaft Faisalabad, Faisalabad, 38040, Pakistan

Rishmail Saleem, Bilal Shoukat, Shazia Shukrullah und Muhammad Yasin Naz

Abteilung für Agrartechnik, Fakultät für Agrartechnik und -technologie, Universität für Landwirtschaft Faisalabad, Faisalabad, 38040, Pakistan

Hammad Hussain

Abteilung für Bauingenieurwesen, College of Engineering, Najran University, Najran, 61441, Saudi-Arabien

Abdulnour Ali Jazem Ghanem

Abteilung für ländliches Bauen, Fakultät für Umweltingenieurwesen und Landvermessung, Universität für Landwirtschaft in Krakau, Al. Mickiewicza 24/28, 30-059, Krakau, Polen

Grzegorz Nawalany

Abteilung für Maschinenbedienung, Ergonomie und Produktionsprozesse, Fakultät für Produktions- und Energietechnik, Universität für Landwirtschaft in Krakau, 30-059, Krakau, Polen

Tomasz Jakubowski

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Korrespondenz mit Shazia Shukrullah oder Muhammad Yasin Naz.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Irfan, M., Saleem, R., Shoukat, B. et al. Herstellung von brennbaren Kraftstoffen und Kohlenstoffnanoröhren aus Kunststoffabfällen mithilfe eines in-situ-katalytischen Mikrowellenpyrolyseverfahrens. Sci Rep 13, 9057 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36254-6

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Eingegangen: 29. Januar 2023

Angenommen: 31. Mai 2023

Veröffentlicht: 03. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36254-6

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